Использование графовых нейронных сетей (GNN) для прогнозирования термодинамического фазового равновесия (HANNA)

Команда исследователей (включая Фабиана Йирасека из RPTU University Kaiserslautern-Landau) представила открытую модель HANNA, основанную на машинном обучении, для предсказания избыточной энергии Гиббса ($g^E$) и коэффициентов активности в многокомпонентных жидких смесях [cite: 5].

Задача:

Оценка коэффициентов активности жизненно важна для моделирования VLE (парожидкостное равновесие), LLE (жидкостно-жидкостное равновесие) и SLE (твердо-жидкое равновесие). Традиционные методы локального состава, такие как NRTL или UNIQUAC, требуют экспериментальных данных для подгонки парных параметров [cite: 5]. Групповые методы, такие как UNIFAC, ограничены доступными матрицами взаимодействия групп. Альтернативы на базе квантовой химии (COSMO-RS/SAC) требуют значительных вычислительных мощностей и зависят от параметризации DFT [cite: 5]. Целью было создание быстрой ML-модели, предсказывающей свойства смесей прямо из молекулярной структуры компонентов, обходя указанные ограничения.

Используемые методы:

HANNA использует графовые нейронные сети (Graph Neural Networks) для извлечения молекулярных признаков. Обучение модели (end-to-end training) проводилось на гигантском датасете, содержащем 824 481 точку данных для 46 543 уникальных систем и 4114 химических компонентов (включая ионные жидкости) [cite: 5]. Впервые в истории для прямого обучения ML-модели $g^E$ использовались составы фаз из данных LLE, для чего авторы разработали суррогатный решатель, позволяющий избежать затратного итеративного решения нелинейных уравнений внутри цикла обучения [cite: 5].

Валидация и результат:

Результаты предсказаний HANNA систематически сравнивались с классическим UNIFAC и другими ML-решениями. Несмотря на жесткие условия тестирования (HANNA делала "слепые" предсказания для систем, отсутствующих в обучающей выборке, в то время как UNIFAC мог быть подогнан под эти классы веществ ранее), HANNA продемонстрировала превосходящую точность [cite: 5]. Для внедрения результатов в ежедневную практику инженера-технолога (в ПО типа Aspen HYSYS или PRO/II), авторы предлагают использовать HANNA для генерации синтетических данных, под которые затем аппроксимируются классические параметры NRTL или UNIQUAC. Таким образом, достигается 100% термодинамическая согласованность с существующими программными комплексами без необходимости написания пользовательских расширений [cite: 5].

Источник

Источник

Теги

• #MachineLearning
• #Термодинамика
• #VLE
• #NRTL
• #ФазовоеРавновесие